Il Monastero e la chiesa furono fondati nel 1542 dalla Compagnia della Santa Croce, annessa alla Chiesa di San Francesco, per sopperire alla mancanza di un monastero femminile che accogliesse le giovani desiderose di seguire la vocazione religiosa.
Fu posto sotto la regola agostiniana e ceduto alle suore agostiniane, provenienti dal convento fiorentino di Santa Maria di Candeli in Via dei Pilastri. Il monastero ebbe fin da subito un grande sviluppo.
Di fatto, fu uno dei primi monasteri femminili dell’Ordine fondati in Valdarno, dopo quello di San Giovanni Valdarno (1529), evidente testimonianza del significativo sviluppo dell’Ordine nella regione.
Nel 1592 si procedette all’erezione dell’altare maggiore e, soprattutto, alla trasformazione della chiesa con la realizzazione di ambienti riservati alle monache e non accessibili al popolo.
Nel 1674, sempre a spese della Compagnia della Santa Croce, si provvide ad ampliare il monastero.
Nel 1684, Suor Maria Costanza Ermini e sua nipote Suor Maria Teresa Bracci, eredi di Padre Francesco Ermini, eressero l’altare laterale destro, dedicandolo al Santissimo Crocifisso.
Dopo la soppressione napoleonica, il monastero fu riaperto e necessitò di un nuovo restauro, così come la chiesa, che fu restaurata nel 1856.
